Il connaît son premier succès grâce au diorama, un spectacle conçu avec son associé Charles Marie Bouton en 1822. Ces très grandes toiles translucides peintes en trompe-l'œil et animées par des effets d'éclairage variés donnent aux spectateurs une illusion de réalité. Selon l'éclairage, la scène, représentée sur une toile de vingt-deux mètres sur quatorze, passe du jour à la nuit, change de climat, etc.
Le diorama mis en place dans l'église de Bry-sur-Marne (1842), seul subsistant encore aujourd'hui, est peint de cette façon. Lors des sermons de Monsieur le curé, les fidèles étaient parfois distraits de leur pieuse méditation lorsqu'un nuage passait devant le soleil et modifiait l'éclairage de la scène peinte. Excédé par cette concurrence, le curé le cacha en plaçant un rideau devant. Après sept années de restauration, le diorama est de nouveau exposé dans l'église depuis 2013. Daguerre et Bouton utilisent une chambre noire pour peindre ces immenses toiles de façon aussi réaliste que possible.
Daguerre fait la connaissance, grâce à leur ingénieur-opticien commun Vincent Chevalier, de Joseph Nicéphore Niépce, qui réalise en 1827 la première photographie. Intéressé par ses recherches sur la capture des images, il contacte Niépce par courrier en 1826. Mondain, Daguerre impressionne l'inventeur chalonnais lors de leur première rencontre. Ils se mettent à correspondre. Niépce est très réticent à montrer les avancées de ses travaux « héliographiques », qui avaient débouché sur des premières images stabilisées. Cependant, l'entregent de Daguerre en matière de chambre noire conduit les deux hommes à signer un contrat d'association en 1829 dans le but d'améliorer le procédé de Niépce par les perfectionnements que Daguerre y apporterait.
À partir de 1829, Daguerre commence véritablement ses travaux en chimie en utilisant l'iode découverte par Bernard Courtois, comme agent sensibilisateur sur une plaque de cuivre recouverte d'une couche d'argent.